Erdélyi Zsuzsanna Bálint Sándorral az 1970-es évek közepén kezdeményezte a katolikus népi vallásosság tárgyi emlékeinek összegyűjtését. Tervüket Lékai László bíboros is támogatta, aki szintén fontosnak tartotta a vallási néprajz kutatását. A katolikus sajtón keresztül, az Új Ember 1980. január 6-án megjelent számában felhívást tettek közzé, amelyben az ország lakosságát tárgyak felajánlására kérték, egy egyházi felügyelet alatt álló, néprajzi múzeum számára. A felhívás nagy sikert aratott: több száz szentképet, imakönyvet, ponyvát, ájtatossági tárgyat, apácamunkát stb. küldtek az ország különböző részéről. Az adományozók a tárgyak mellé leveleket mellékeltek, tele történetekkel, imákkal. A felhívásra az is ösztönzően hatott, hogy Erdélyi Zsuzsannát, az archaikus imádságokkal kapcsolatos kutatásának eredményei, országos és nemzetközi szinten is ismertté tették, amely hamar megfelelő alapnak bizonyult a gyűjtemény létrehozását tekintve.

Az Új Ember további számaiban újabb felhívásokat közöltek, folyamatosan reflektáltak az olvasók leveleire, arra, hogy milyen tárgyakat küldjenek, hogyan alakul a tárgyak sorsa. Az Új Emberben kialakult párbeszéd arra utalt, hogy a felhívás felkeltette a lakosság figyelmét. Tanúskodott arról is, hogy a katolikus sajtó felkarolta a gyűjtemény létrehozását. A tárgyak ilyen nagy mennyiségben történő fennmaradása alátámasztotta azt, hogy a szocialista időszakban is, a vallásos élet minden formájának tiltása ellenére, az emberek aktív hitéletet éltek. Megőrizték a szüleik, nagyszüleik vallásos hagyatékát. Erdélyi Zsuzsannáék egy olyan időszakban indították el a tárgyak gyűjtését, amikor még élt az a generáció, aki vissza tudott emlékezni a korábbi évtizedek vallásgyakorlatára. A gyűjtemény nem csak a népi vallásos életet mutatja be, hanem azt tágabb kontextusba helyezi. A tárgyakon keresztül megnyilvánul a hitélet, az egyéni és közösségi áhítat formája, a szakrális környezet, a vallásosság mindennapi életben betöltött szerepe. Külön csoportot képeznek az egyházi ünnepekhez kapcsolódó tárgyak. A ponyvákon, vallásos nyomtatványokon keresztül nyomon követhető az egyházi szövegek folklorizálódásának folyamata, kimutathatók a hivatalos és a népi vallásosság szövegeinek párhuzamai. Az 1980-as években a tárgyakból kiállítást rendeztek, az Esztergomi Bazilikában. A gyűjtemény 1992-ben került a Keresztény Múzeum gondozásába. Ma a gyűjtemény teljes anyaga az esztergomi Szent Adalbert Központ épületében található. Ugyanitt nyílt meg a gyűjtemény tárgyain alapuló állandó kiállítás is.